Savaşın en hareketli günlerinde, St. Lawrence halicinde deniz topografyasını çizdi. 1762' den 1767' ye kadar Newfoundland kıyılarının topografyasını çizmekle görevlendirildi. 1768' de Venüs gezegeninin güneş üzerinden geçişini Tahiti'den gözetlemesi istendi.
Horn burnunu geçti ve 14 nisan 1769' da Tahiti'ye ulaştı. Dönüşte takımadaları keşfetti ve onlara "Sosyete Adaları" adını verdi. 1 eylül 1769' da Tubuai adalarını, sonra Yeni Zelanda'yı buldu. 1770' de Yeni Zelanda kıyılarının kusursuz bir haritasını çizdi.
Daha sonra Avustralya'nın doğu sahillerini meydana çıkardı ve florasının zenginliğinden ötürü "Botany Bay" diye adlandırdığı koyda ilk defa yerlilere rastladı. 1771' de Torres boğazından ve Batavia üzerinden geçerek İngiltere'ye döndü.
1772' de Adventure ve Resolution adlı iki gemiyle dünya çevresinde yeniden dolaşmaya çıktı. Tahiti ve Yeni Zelanda'yı yeniden ziyaret etti ve oradan Antartika'ya, ocak ve kasım 1773' de iki sefer yaparak 71 derece 10 dakika güney enlem dairesine ulaştı.
Sosyete, Yeni Kaledonya ve Tonga adalarına uğradıktan sonra Avrupa'ya döndü (1775). 1776' da Resolution ve Discover ile yaptığı 3. seyahati sırasında Amerika'nın kuzeyinde bir deniz geçidini aradı.
Kerguelen, Tahiti, Mooréa, Huahine, Bora-Bora adalarını gezdi ve "Sandwich" adaları diye adlandırdığı takımadaları keşfetti.
1778' de Amerika kıyılarında 44 derece 30 dakika kuzey enlem dairesine ulaştı ve Unalaska'ya kadar bütün sahili meydana çıkardı. Bering geçidinden Arktika'ya girdi, fakat buzlar yüzünden durakladı. Kışı Sandwich adalarında geçirmek amacıyla geri döndü, fakat orada 51 yaşındayken yerliler tarafından öldürüldü (1779 - Hawaii, Kealakekua köyü).
Bir denizci ve seyyah olarak seçkin bir ustalık gösterdi. Bir okyanus yarımküresinin varlığını meydana çıkardı ve böylelikle Pasifik okyanusunun daha iyi bilinmesine önemli katkısı oldu. Bunlar; gezginci keşif devrinin sonu ve ilmî araştırma çağının başlangıcı oldu.
