Güçlü, fakat kurala ve düzene isyan eden bir kabiliyetti. Alaycı bir dille söz ettiği klâsisizm temsilcilerinden çok romantizm taraftarlarına yakınlık duydu.
İlk eserleri : "Godwi (1801)" adlı bir roman ve "Ponce de Léon (1804)" adlı bir komedidir. Bu eserin kişisiyle, yazar arasında benzerlikler vardır.
1804' de buluştuğu Arnim ile beraber çalışarak, eski Alman şarkılarından meydana getirdikleri "Sihirli Boru" adlı ünlü derlemeyi yayınladı.
En dikkate değer eseri, Ortaçağ Almanya'sını canlandıran "Bir Öğrencinin Yolculuk Günlüğü (1818)"dür. "Cesur Gaspar ile Güzel Anna'nın Hikâyesi (1817)" adlı eseriyle; "aldatılan ve evlilik dışı çocuğunu ortadan kaldırdığı için ölüme mahkûm edilen kız" temasını işledi.
Mistik özlemi bakımından hiçbir zaman belirli bir noktada karar kılamayan Clemens Brentano, katolikliği kabul etti. 1842 yılında Aschaffenburg'da vefat etti.
